世界高度依赖化石燃料为其工业和交通运输提供动力。这些化石燃料会导致过量的二氧化碳排放,从而导致全球变暖和海洋酸化。减少这种对环境有害的过量二氧化碳排放的一种方法是使用可再生能源将二氧化碳电还原成增值燃料或化学品。使用这种技术生产甲烷的想法引起了广泛的兴趣。然而,研究人员在开发有效的甲烷催化剂方面取得的成功有限。
苏州大学的一个研究团队现已开发出一种简单的策略来制造钴铜合金催化剂,该催化剂在电催化二氧化碳还原中具有出色的甲烷活性和选择性。他们的研究发表在Nano Research上。
在过去的 10 年里,科学家们在加深对催化剂的理解并将知识应用于催化剂制造方面取得了显着进展。但就选择性或电流密度而言,已开发的催化剂与甲烷一起使用并不令人满意。尽管科学家们已经获得了深刻的见解,但他们在创造甲烷催化剂方面所尝试的策略成本太高,无法在实际应用中发挥作用。
苏州大学团队将金属有机框架视为克服早期构建甲烷催化剂挑战的一种方法。“金属有机框架被认为是一类独特的电化学二氧化碳还原反应催化剂,因为它们提供了一个可调平台来系统地改变金属位点的配位,调节亥姆霍兹层,并控制中间体的结合,”杨鹏教授说, 苏州大学能源学院, 苏州能源与材料创新研究院。亥姆霍兹层是指电子导体与离子导体接触时出现的边界或界面。
然而,金属有机骨架在电解过程中的稳定性仍然是一个限制性问题。因此,金属有机框架通常被用作结构前体,以在重建时获得更强大的催化剂集合。在他们的研究中,该团队利用了金属有机框架均匀分散的金属中心。他们获得了电化学还原钴铜合金,在电催化二氧化碳还原中具有出色的甲烷活性和选择性。该团队在制定策略时使用了原位 X 射线吸附光谱和衰减全反射表面增强红外光谱。
该团队的研究不仅为通过双金属金属有机框架的电化学重建构建电催化二氧化碳还原催化剂提供了有用的策略,而且还为通过原子掺杂 3d 过渡金属来指导铜上的电催化二氧化碳还原途径提供了重要见解。这些 3d 过渡金属是元素周期表上从22 Ti 到29 Cu(钛到铜)的元素。
通过调节钴的掺杂浓度,该团队在高工作电流密度下实现了 60% 的显着法拉第效率。
“我们希望在这项工作中传递的最重要信息是,通过将其他 3d 过渡金属原子掺杂到铜中,即使是少量,电催化二氧化碳还原的能量和途径也可以可控地调节,”彭说。
作为下一步,团队希望实现更好的稳定性。他们将通过测试膜电极组件中的催化系统来做到这一点。“我们的最终目标是实现工业规模的生产力和甲烷生产的稳定性,并以绿色方式实现二氧化碳的资源化利用,”彭说。