通过将银催化剂嵌入多孔晶体中,KAUST研究人员改善了将二氧化碳(CO 2)转化为一氧化碳(CO)的化学反应,这是化学工业的有用原料。
一氧化碳是生产烃类燃料的基础,许多研究人员正在寻找从燃烧化石燃料所产生的温室气体CO 2中生产一氧化碳的方法。一种策略涉及使用电和催化剂来驱动所谓的CO 2还原反应。但是此反应通常会产生多种其他产物,包括甲烷,甲醇和乙烯。分离这些产物显着增加了该过程的成本,因此研究人员希望指导反应以生成单一产物。
KAUST的化学家Osama Shekhah和Mohamed Eddaoudi与多伦多大学的Ted Sargent小组合作,现在已经使用金属有机骨架(MOF)对CO 2还原反应进行了微调。这些多孔晶体包含通过碳基连接分子连接的金属基节点的晶格。通过改变这些成分,研究人员可以调整MOF孔的大小及其化学性质。
研究人员创建了四个具有相同整体晶格排列的不同MOF,并在每个MOF的孔中生长了5纳米宽的银纳米颗粒。然后他们测试了每个MOF,以了解其结构如何影响CO 2还原反应。他们监测了过程中产生的产物,并研究了活化形式的CO(一种在反应中至关重要的中间体)如何与银催化剂结合。
最有效的MOF包含通过1,4-萘二甲酸分子连接的锆基节点。因为它的毛孔较小,所以其捕获CO 2的能力胜过其竞争对手。
该MOF中的银纳米粒子还以不同于其他方式的方式键合了活化的CO,并以“桥接方式”连接,涉及两个键而不是一个键。这样可确保一氧化碳转化为有害副产物的可能性较小。Shekhah说:“在反应过程中控制CO中间体的类型对CO的选择性有很大的影响。” 这些效果加在一起,将一氧化碳的生产效率提高到94%,极大地提高了选择性。
研究人员希望能够基于他们的策略,进一步调整MOF的结构,以增强CO 2还原反应。“我们相信这项工作为将MOF用作新的载体铺平了道路,该载体通过与气态中间体直接相互作用并控制其结合方式来改善CO 2还原反应的活性和产物选择性,” Eddaoudi说。